Nuevos avances en el estudio de la reducción electrocatalítica eficiente del dióxido de carbono
Recientemente, el equipo de Bao Xinhe y Wang Guoxiong del Laboratorio Estatal Clave de Catálisis del Instituto de Física Química de Dalian, Academia de Ciencias de China, logró nuevos avances en la investigación de la reducción electrocatalítica de alta eficiencia del dióxido de carbono.Se han publicado resultados relacionados en Energy Environ.Sci.
La reducción electrocatalítica de dióxido de carbono (CO2RR) puede lograr simultáneamente la conversión y utilización de dióxido de carbono y el almacenamiento eficiente de electricidad limpia renovable, lo que favorece la construcción de una red sostenible de reciclaje de recursos de carbono. En los últimos años, el equipo de investigación ha llevado a cabo un estudio sistemático único y profundo de la reducción electrocatalítica de CO2 desde la perspectiva de la catálisis, y ha logrado una serie de resultados de investigación en catalizadores basados en nano-Pd, interfaces de óxido de metal, etc., mejorando significativamente la electrocatálisis de CO2. La selectividad, actividad y estabilidad de la reducción (J. Am. Chem. Soc., Chem. Sci., J. Am. Chem. Soc., ACS Catal., Angew. Chem. Int. Ed.).
Los compuestos de metal de transición-nitrógeno-carbono son un material electrocatalítico que se espera que reemplace a los metales nobles. El equipo de investigación se centró recientemente en la preparación controlada de dichos materiales y sus propiedades electrocatalíticas (Energy Environ.Sci., Nano Energy, ACS Catal). .). Estudios anteriores han demostrado que los compuestos de metal de transición-nitrógeno-carbono pueden reducir el CO2 mediante reducción electrocatalítica para producir CO, pero a medida que aumenta el sobrepotencial, la corriente de reacción de evolución de hidrógeno (HER) competitiva aumenta drásticamente, lo que resulta en una rápida disminución de la eficiencia Faraday del CO. Obtenga una alta densidad de corriente de CO. Por lo tanto, lograr una alta densidad de corriente de CO2RR y eficiencia Faraday al mismo tiempo es un desafío importante para los compuestos de metal de transición-nitrógeno-carbono.
En este estudio, el equipo logró preparar un material de carbono poroso dopado con Ni-N que se monodispersa mediante la pirolización de un esqueleto de imidazol de zeolita bimetálica de zinc/níquel (ZIF-8). La carga de especies de Ni es de hasta 5,44 % en peso. En este catalizador de Ni-N, la eficiencia faradaica de CO se mantuvo entre 92,0 % y 98,0 % en el amplio rango de potencial de -0,53 V a -1,03 V (frente a RHE). La densidad de corriente de CO aumentó con el sobrepotencial, en - 1,03 V (frente a RHE) alcanzó 71,5 ± 2,9 mA/cm 2 . Los resultados de la caracterización y los experimentos comparativos muestran que el Ni-N insaturado de coordinación es el sitio activo; los cálculos de la teoría funcional de la densidad revelan además que CO2RR es más probable que HER en la posición NiN2V2 (V significa vacante). Se especula que el NiN2V2 puede ser la parte activa del CO2RR. Por lo tanto, la coordinación de alta carga de los sitios activos de Ni-N insaturados logra simultáneamente una alta densidad de corriente y eficiencia faradaica del CO2RR, rompiendo el límite del efecto "seesawboard" de la selectividad del CO2RR y la velocidad de reacción en los compuestos de metales de transición-nitrógeno-carbono.
El trabajo de investigación mencionado anteriormente ha sido financiado por la Fundación Nacional de Ciencias Naturales de China, el Programa Nacional de I+D Clave, el DMTO y los proyectos piloto de la Academia de Ciencias de China.